L'origine del Santuario si perde nella leggenda, dato che mancano dati precisi. Forse in epoca medievale la zona ha visto la presenza di eremiti che hanno costruito delle cappelline, di cui si conserva qualche traccia. La statuetta della Madonna di Valverde è in terracotta e rappresenta la Vergine con il Bambino sulla mano destra. L'origine e la provenienza di di questa statuetta, alta appena 40 centimetri, non sono chiare. Secondo una tradizione popolare, la statuetta è stata nascosta sotto terra ai piedi di una colonna presso la chiesetta del Pilar, per sottrarla alla distruzione nel caso fosse caduta in mano di pirati saraceni, che ogni tanto comparivano in zona distruggendo segni e testimonianze religiose e portando via uomini come prigionieri. Dopo un fortunato o provvidenziale ritrovamento la statuetta della Madonna fu posta in una chiesetta detta del Pilar. Già nel 1400 esiste una tradizione circa l'esistenza di una chiesa nota come Santa Maria di Valverde. L'attuale chiesa risale al 1600 e dedicata precedentemete, pare, alla Madonna della Freccia, e dove è venerata anche la statuetta ritrovata. Col tempo si consolida il titolo di chiesa Nostra Signora di Valverde. Verso la metà del '700 fu eretto l'imponente altare maggiore in marmo di Carrara, arricchito di intarsi policromi, con colonne tortili appaiate, tra le quali, in alto una nicchia con la statua cinquecentesca della Madonna della Freccia e, più in basso, in una nicchia dentro una edicola in marmo, la statuetta della Madonna di Valverde. Il "periodo dei pellegrinaggi", comincia con la domenica in albis (prima domenica dopo Pasqua) fino alla prima domenica di giugno, quando si svolgono diversi pellegrinaggi, anche a piedi, da Alghero e dai paesi vicini, molto partecipati dai fedeli. Alcuni pellegrinaggi sono per gli ammalati, con grande dispiegamento di volontari, che rendono possibile una esperienza di fede e di preghiera. La statua della Vergine è interamente rivestita di una veste ricamata in oro, adorna di molti oggetti d’oro e di gemme preziose.